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西安建大青年学者研发新型复合光催化剂去除高浓度诺氟沙星

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近年来,抗生素作为新兴污染物受到全球学者的关注。诺氟沙星(又称氟哌酸)是目前最常用的喹诺酮类抗生素药物,进入人体由于无法被完全代谢,导致易残留在多种水体中,危害严重。光催化是降解此类污染物最有效且有前景的技术之一,不过传统光催化剂存在光生载流子快速重组的现象,限制了该技术的推广应用。

为了解决该难题,许多学者提出将传统光催化剂与碳材料复合构建异质结和吸附型增强光催化活性的策略,这对设计和开发新型光催化剂提出新挑战。目前,已有研究发现:非金属或重金属元素掺杂能提升光催化活性,然而多种非金属元素共掺杂协同增强贵金属半导体催化的作用机制仍处于研究初期。

近日,西安建大交叉创新研究院修复生态学研究团队以活化生物炭(ACB)为载体,通过水热反应联合化学共沉淀法研发了新型氮硫共掺杂生物炭基磷酸银复合光催化剂(N,S-Ag3PO4@ACB),并尝试应用去除高浓度的诺氟沙星,研究成果《新颖的Z-Scheme型氮硫共掺生物炭基磷酸银复合材料高效去除诺氟沙星及协同机制》在Nature旗下期刊npj Clean Water发表,系统地探究了诺氟沙星的降解效果、多重环境因子影响、实际废水处理、降解过程与路径等,从而揭示了协同增强光催化的作用机制。论文第一作者兼通讯作者为青年教师王彤彤,西安建筑科技大学为该论文第一完成单位。

该研究构建的复合光催化剂本质上是含有纳米银颗粒的硫化银/磷酸银/活化生物炭三元复合材料,该复合材料具有特殊的p-n异质结与Z-scheme型光生载流子转移模式。采用氮硫共掺杂方式能丰富该复合光催化剂的元素组成、表面官能团和缺陷,同时也活化了介孔结构。该复合材料在200—800纳米全可见光段均有明显的吸收,对诺氟沙星表现出高效去除效果。在光照120分钟时对高浓度(50 mg·L-1)诺氟沙星的去除率超过90.42%,降解速率常数为0.0175每分钟,总有机碳去除率达69.67%。在光照1小时即可对常见浓度(10 mg·L-1)的诺氟沙星完全去除。该复合光催化剂还具有多次可重复利用性、光稳定性和在复杂环境下的抗干扰性。与同类型研究的光催化剂相比,该复合光催化剂更具性价比。

更重要的是该研究还揭示了非金属元素共掺杂协同增强贵金属半导体催化的作用机制。该研究显示:石墨氮能活化了该复合材料的多孔结构并增大了比表面积;氮和硫元素的孤电子能促进电荷的快速转移,而且纳米银颗粒的表面等离子共振效应也能增强光生电荷的分离效率;这与生物炭表面上的含氧官能团、环境持久性自由基和缺陷结构一起协同增强了光催化反应中活性氧自由基的生成。而且,该复合材料在可见光照射下就能产生大量活性氧自由基,例如超氧自由基、空穴和羟基自由基等,可快速氧化降解诺氟沙星。此外,该研究还发现尚未见报道的新降解中间体(P7)。经鉴别,P7是喹诺酮类抗生素共有的官能团,其对该类抗生素的降解过程起到承上启下的关键作用。

该研究为非金属共掺杂协同增强贵金属半导体光催化机制指引了新观点,完善了相关理论;也为喹诺酮类抗生素的降解过程及新降解中间体提供了关键数据,有助于推动低成本光催化技术的高效应用。

西安建大交叉创新研究院修复生态学研究团队在学科带头人石辉教授带领下,以“立足生态、面向工程、交叉融合、突显应用”为特色,已在水环境生态化处理、水质保障和修复、土壤有机污染修复和城市植被拦截空气颗粒物方面形成研究优势,并发表多篇国际权威学术论文,致力于多项国家及省部级科研项目的研究,努力为西北干旱区和秦岭生态保护等方面作出新贡献。

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